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입상 지르콘의 직접 증발에 의한 납-납 연대 측정
이 방법은 균일한 일차 구조를 가진 지르콘 결정에서 U-Pb 시스템의 폐쇄가 이후 지질학적 영향(예: 방사선 손상, 풍화, 침출)에 의해 방해받을 수 있다는 가정에 기초합니다. 즉, Pb 또는 U가 유입되거나 유출될 수 있으며, Pb 활성화 에너지가 감소된 불안정한 상은 일반적으로 결정의 가장자리에서만 발생하지만 내부에서는 여전히 안정적이고 높은 활성화 에너지의 상으로 U-Pb 시스템은 여전히 닫힌 상태입니다. 또한 지르콘 결정의 중심부에 고대의 지르콘 상이 있고 외부에 부착 상이 있는 경우, 서로 다른 결정 영역에서 이러한 Pb의 증발에 대한 활성화 에너지가 다르며 지르콘 결정에서 증발하는 데 필요한 온도, 시간 및 확산 경로도 달라질 수 있습니다. 이러한 차이를 이용하여 단계적 가열 및 층 증발 기술을 사용하면 결정 영역과 조성이 다른 납을 분리하는 동시에 납 동위원소 조성을 결정할 수 있습니다. 식 (86.9)에 따르면, 각 데이터 세트에 대해 207Pb/206Pb 표면 연대를 계산할 수 있습니다. 마지막으로 히스토그램을 통해 일관되지 않은 납을 제외하면 지르콘 결정 연대를 구할 수 있습니다. 이 방법의 장점은 시료 크기가 작고, 분석 절차가 간단하며, 우라늄과 납 측정이 필요 없고, 화학적 분리가 필요 없다는 점입니다. 입자 크기가 크고(>:1.20 μ m) 깨끗하고 투명하며 결정 연결, 내포물, 균열 및 결정 분리가 없는 지르콘 결정이 필요합니다. 이러한 조건에서 이 방법은 오래된 플루토닉 및 오래된 변성암의 지르콘에 더 적합하며, 젊은 화산암의 매우 미세한 지르콘에는 주의해서 사용해야 합니다. 또한 이 방법은 우라늄을 측정하지 않고 U-Pb 연대도 얻지 못하기 때문에 결과는 207Pb/206Pb 연대밖에 나오지 않으며 교차 확인이 불가능하다는 단점도 있습니다.

최근 이 방법에 대한 새로운 탐구가 1991년과 1993년에 Wendt에 발표되었습니다. 210Pb는 238U 붕괴 계열의 중간 생성물이므로 지르콘 증발로 210Pb/206Pb의 비율을 측정하여 238U/206Pb의 비율, 즉 U-Pb 연대를 얻습니다. 문제는 210Pb의 반감기가 짧고 농도가 낮아서 질량 분석기의 검출 한계보다 낮은 경우가 많다는 점입니다.

계측기, 장비 및 재료

열 이온화 질량 분석기 MAT260, MAT261, MAT262, VG354, TRATON 등.

스폿 용접기 질량 분석기 지원 장비.

질량분석기 필라멘트 예열 장치는 질량분석기를 위한 완벽한 장비 세트입니다.

레늄 테이프 규격은 18mm x 0.03mm x 0.8mm이며 특수 금형 프레스 보트 모양 홈이 있습니다.

납 동위원소 표준 NBS-981, NBS-982 및 NBS-983

실험 단계

납 동위원소 분석은 이중 대역 소스 질량 분석기에서 수행되었습니다. 이전 섹션에서 설명한 것처럼 레늄 리본을 먼저 기존 방법으로 필라멘트 홀더에 놓고 레늄 리본 자체의 불순물을 제거하기 위해 전처리한 다음 특수 금형을 사용하여 연소된 레늄 리본을 보트 모양으로 만들었습니다. 선별된 지르코니아를 양안 현미경으로 보트 모양의 홈에 넣고 핀셋으로 보트 모양의 홈 양쪽을 감싸되 이온 순환을 위해 슬릿을 남겼습니다. 마지막으로 증발 및 이온화 밴드를 이온 소스 턴테이블의 양쪽에 장착하고, 두 밴드가 서로 닿지 않고 단락을 형성하지 않도록 모양을 만들어 서로 평행하게 접근합니다. 그런 다음 실드가 추가되고 전체 턴테이블이 질량 분석기의 이온 소스로 보내져 배기됩니다.

분석 챔버의 진공이 10-6 Pa로 들어가면 밴드 전류가 서서히 증가하여 결정 표면에 부착된 레늄 밴드와 지지체, 그리고 결정 표면에 위치한 활성화 에너지가 낮은 납은 방사성 납의 일부를 잃고 저온(900~1000°C)에서 일정 시간 동안 대기하게 됩니다. 결정의 내부 층에서 방사성 납을 증발시키려면 더 높은 온도에서 증발시켜야 합니다. 이는 증발 구역과 이온화 구역에서 두 개의 필라멘트를 번갈아 가열하여 수행할 수 있습니다. 지르콘의 납은 먼저 증발 구역에서 증발되어 이온화 구역에서 응축되고, 이온화 구역에서 응축된 납은 동위원소 측정을 위해 다시 증발됩니다. 이 과정은 지르콘 결정이 충분히 커지면 한 번 반복할 수 있습니다. 이온화 영역에는 납 외에도 실리카 방출기 역할을 하여 납 이온 흐름을 안정화시키는 ZrO2_2와 SiO2_2가 침착되어 있습니다. 또한 증발 영역에서 증발하는 납 이온의 플럭스를 직접 측정하고 방출된 납의 동위원소 조성을 연속적으로 측정할 수 있습니다.

지르콘 증발에서 발생하는 납 이온 전류는 전자 증배기에 의해 수신되고 단일 피크 점프 스캔으로 기록됩니다. 배율기의 고전압과 필라멘트 온도를 조정하여 납 이온 전류 강도를 충분히 높고 안정적으로 만들어 측정의 정확성을 보장합니다. 일반적으로 한 번에 10개 이상의 데이터를 수집하며, 각 데이터는 7회 스캔의 요약 값입니다. 결정 도메인에 따라 207Pb와 206Pb의 비율이 다른 것으로 확인되면 수집 된 데이터를 적절하게 늘려야하며 필요한 경우 여러 차례의 대체 증발을 수행하여 다른 결정 도메인에 대한 정보를 얻어야합니다. 국제 납 표준 물질을 결정하고 측정값과 표준값 사이의 편차 계수를 구한 다음 시료의 해당 비율을 보정합니다.

연령 계산

오염된 납을 제거한 후 이론적으로 지르콘 샘플의 납에는 방사성 납과 초기 일반 납만 포함되며, 이는 207Pb/206Pb 연대를 계산할 때 측정값에서 빼야 합니다. 구체적인 공식은 다음과 같습니다:

암석 및 광물 분석, 제4권, 자원 및 환경 조사를 위한 분석 기법

공식 오른쪽 하단의 마커 γ, S, C는 각각 시료의 방사성 납, 시료에서 측정된 납의 동위원소 조성, 일반 납의 동위원소 비율입니다. 실제 계산에서는 이 방정식을 풀고 연대를 구하기 위해 반복적인 방법이 필요합니다.

연대는 각 데이터 세트에 대해 207Pb/206Pb로 계산되며 이 연대는 히스토그램에 표시됩니다. 세로 좌표는 데이터의 수이고 가로 좌표는 207Pb/206Pb의 나이와 해당 207Pb/206Pb의 비율입니다. 최종 연령은 히스토그램의 피크로부터 결정되며 평균 또는 중앙값과 95% 신뢰 수준에서 신뢰 한계가 계산됩니다.

부록 86.1A 희석 용액 준비 및 농도 교정

(1) 희석 용액 준비 및 납과 우라늄의 동위원소 조성의 정확한 측정

A.208Pb 희석 용액 준비. 208Pb가 농축된 약 10μg의 고체 질산납[Pb (NO3) 2]을 작고 깨끗한 불소 플라스틱 비커에서 분석 저울에 계량하고 소량의 4mol/L HNO3를 첨가하여 녹인 후 3.0mol/L HCl이 담긴 500mL 불소 플라스틱 시약 병에 옮겨 500mL로 희석합니다.

B. 205Pb 희석 용액의 준비. 해외에서 수입 한 205Pb가 농축 된 고체 질산 납 Pb (NO3) 2의 양은 일반적으로 0.5 ~ 1μg에 불과하여 육안으로보기 어려운 매우 적습니다. 포장 병을 조심스럽게 개봉하고 4mol/LHNO3 한 방울을 넣어 녹인 후 3.0mol/LHCl이 담긴 100mL 불소 플라스틱 시약 병에 옮겨 약 100mL로 희석합니다.

C.235U 희석 용액 준비. 235U에 농축된 고체 질산우라닐[UO2(NO3)2-6H2O] 약 250μg을 마이크로 저울에 계량하고 소량의 4몰/L HNO3를 첨가하여 용해시킨 후 3.0몰/L HCl 500ml를 첨가하여 염산 용액으로 전환하고 음이온 교환 칼럼에 붓고 시료의 U-Pb 분리 절차에 따라 불순물 납을 제거하여 우라늄을 얻은 후 함유 우라늄을 증발시켰습니다. 그런 다음 용액을 3.0.

D.205Pb + 233U (또는 235U) 혼합 희석 용액 준비 및 동위원소 조성 측정에 사용합니다. 해외에서 수입한 약 0.5μg의 고체 질산납 205Pb를 4mol/LHNO3 한 방울로 녹인 다음 소량의 3.0mol/LHCl이 담긴 100mL 불소 플라스틱 시약 병에 옮겼습니다. 233U(또는 235U)에 농축된 질산우라닐 약 10μg을 계량하고 소량의 4mol/L HNO3로 녹인 후 3.0mol/L HCl 5ml를 첨가하여 염산 용액으로 전환한 다음 235U 희석액을 정제하는 데 사용된 절차에 따라 233U 희석액을 정제했습니다. 정제된 233U 희석액을 동일한 100mL 불소 플라스틱 시약병에 205Pb 희석액과 결합하여 3.0mol/L HCl로 약 100mL로 희석한다.

희석액을 제조할 때 납과 우라늄 동위원소 조성은 각각 86.1.2의 절차에 따라 정확하게 측정해야 하며 각 희석액을 최소 6회 이상 병행하여 측정해야 한다.

(2) 표준용액의 제조 및 납과 우라늄의 동위원소 조성의 정확한 측정

가. 납 표준용액의 제조 및 동위원소 조성의 측정. 분석 저울에 납 동위원소 표준물질 NBS982(또는 NBS981) 200μg을 계량하여 작은 불소 플라스틱 비커에 넣고, 4mol/LHNO3 몇 방울로 가열하여 녹인 후 계량된 30mL 불소 플라스틱 낙하 플라스크에 옮기고, 비커를 초순수로 헹군 후 낙하 플라스크에 합치고, 낙하 플라스크가 거의 찰 때까지 초순수로 계속 희석하여 잘 흔든 후 감도가 0.65438+가 되면 납 동위원소 성분을 확인합니다. 86.1.2의 절차에 따라 납 동위원소 조성을 정확하게 측정하고, 6회 이상 병행 측정하여 용액 내 206Pb의 농도를 계산합니다.

B. 우라늄 표준 용액의 준비 및 동위원소 조성의 측정. 작은 불소 플라스틱 비커에 대조 우라 닐 질산염 [UO2 (NO3) 2-6H2O] 250μg의 분석 저울에서 초순수 및 4mol / LHNO3 몇 방울을 가열하여 용해시켜 30mL 불소 플라스틱 적하 병으로 옮기고 초순수로 비커를 헹구고 용액 적하 병에 통합하고 초순수로 거의 가득 차도록 계속 희석하여 잘 흔들면서 이론적으로 0.1의 감도를 유지합니다. 일반 우라늄의 238U/235U 비율은 137.88이지만 실제로는 이 값을 측정하지 않는 경우가 많습니다. 따라서 86.1.2의 절차에 따라 실제로 우라늄 동위원소 조성을 결정하고 용액 내 238U와 235U의 수 농도를 계산하기 위해 최소 6회 이상의 병행 측정이 필요합니다.

(3) 희석 용액의 농도 교정

A.208Pb 희석제. 적정량의 납 표준 용액을 분석 저울에 정확하게 계량하고, 작은 비커에 6개 부분(6개 부분 이상)을 병렬로 놓은 다음 다른 비율로 정확하게 계량하고, 각각 적정량의 208Pb 희석액을 첨가하고 혼합 및 건조 증발시킨 다음 86.1.2의 절차에 따라 혼합물의 납 동위원소 성분을 정확하게 결정합니다.

희석 용액 내 208Pb의 농도는 다음과 같습니다:

암석 광물 분석, 제4권, 자원 및 환경 조사를 위한 분석 기법

여기서, c208t 및 c206N은 각각 희석 용액 내 208Pb의 몰 농도 및 Pb 표준 용액 내 206Pb의 몰 농도, mol/g; r은 206Pb/208Pb의 비율; 오른쪽 하단 모서리의 t, N 및 M은 각각 208Pb 희석액, 납 표준 용액 및 이들의 혼합물을 나타내며, MN 및 mt는 각각 납 표준 용액과 희석 용액의 무게(g)를 나타냅니다.

235U 희석액. 적정량의 우라늄 표준 용액을 분석 저울에 정확하게 계량하고, 6 개 부분 (6 개 부분 이상)을 작은 비커에 병렬로 놓고 다른 비율로 정확하게 계량하고, 적정량의 235U 희석액을 각각 첨가하고 혼합 및 증발시켜 건조시키고 혼합물의 우라늄 동위원소 조성을 86.1.2의 절차에 따라 정확하게 결정합니다.

희석 용액 내 235U의 농도는 다음과 같습니다:

암석 및 광물 분석, 제4권, 자원 및 환경 조사를 위한 분석 기법

공식에서 c235t 및 c238N은 각각 희석 용액 내 235U의 몰 농도 및 우라늄 표준 용액 내 238U이며, mol/g, r은 238U/235U의 비율, t의 오른쪽 아래 모서리, N, M 는 각각 235U 희석제, 우라늄 표준 용액 및 그 혼합물을 나타내며, MN과 mt는 각각 우라늄 표준 용액과 희석 용액의 무게(g)를 나타냅니다.

C.205Pb+233U 혼합 희석제. 적정량의 납과 우라늄 표준 용액을 분석 저울에 정확하게 계량하고, 작은 비커에 6개 부분(6개 부분 이상)을 병렬로 놓은 다음, 적정량의 205Pb+233U 희석액을 각 부분에 다른 비율로 정확하게 첨가하고 잘 혼합한 후 건조 증발시켜 혼합물의 납과 우라늄의 동위원소 조성을 86.1.2의 절차에 따라 정확하게 측정한다.

희석 용액에서 각 동위원소의 질량 농도는 다음과 같습니다:

암석 및 광물 분석, 자원 및 환경 조사를 위한 제4권 분석 기법

희석 용액에서 233U의 농도는 다음과 같습니다:

암석 및 광물 분석, 자원 및 환경 조사를 위한 제4권 분석 기법

여기서 r은 206Pb/205Pb의 비율이고 238U/233U 비율; 오른쪽 하단의 t, N 및 M은 각각 해당 희석제, 표준 용액 및 그 혼합물을 나타내고; C205t 및 c233t는 각각 혼합 희석제에서 205Pb 및 233U의 몰 농도, mol/g; C206N 및 c238N은 각각 Pb 표준 용액에서 206Pb의 몰 농도와 우라늄 표준 용액에서 238U의 몰 농도를 나타내고; 여기서 r은 각각 206 원소 및 238U의 비율을 나타냅니다. mol/g; MN 및 mt는 각각 해당 표준 용액과 희석제의 질량, g; (206Pb/205Pb)t, (207Pb/205Pb)t, (208Pb/205Pb)t 및 (204Pb/205Pb)t는 각각 205Pb 희석제에 해당하는 동위원소 비율을 나타냅니다.

부록 86.1B 우라늄 및 납 동위원소 참고 자료

표 86.1 우라늄 및 납 표준의 동위원소 풍부도 및 동위원소 비율

참고 문헌 및 참고 문헌

Li C.C., Lu Y.F., Huang G.C. 2004.방사성 동위원소 지질학의 방법 및 발전. 우한: 중국 지구과학 대학 출판부 동위원소 지질 시료 분석 방법 (DZ/t 0184.1-1997 ~ DZ/t 0184.8-1997). [1997. 베이징:중국 지질과학원 동위원소 연구 및 g5 시험 센터, 중국 지질과학원, 중국 표준 출판사 1997.지질 시료의 동위원소 분석 방법 규칙(zbgc 01-97 ~ zbgc 04-97)(내부)

이 섹션 작성자:Li Zhichang(중국 지질조사국 이창 지질 및 광물 자원 연구소)